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      杨凯团队在稀土修饰的反铁磁半导体光催化CO2还原领域取得重要研究进展

      2022年04月01日 17:17 佚名 点击:[]

             近日,我校材料冶金化学学部绿色催化过程与应用研究所杨凯副教授课题组在光催化CO2还原方面的研究取得重大突破,成果在国际权威期刊《Advanced Functional Materials》(一区Top,影响因子18.808)以“Steering Unit Cell Dipole and Internal Electric Field by Highly DispersedEratoms Embedded intoNiOfor Efficient CO2Photoreduction”为题发表。我校为论文第一完成单位,杨凯为论文第一通讯作者,2019级硕士生禹振振为第一作者,广东石油化工学院余长林教授、清华大学朱永法教授、西北大学胡军教授、浙江大学侯阳教授和福州大学汪思波教授为论文合作完成作者。

            在光催化过程中,极化对电荷分离具有重要的促进作用,光生电荷可以在内部极化诱导的电场下得到有效分离。在铁磁材料中会发生内极化,而在反铁磁光学材料上,由于高对称性,晶体内部没有偶极子的变化,因此表面电场较弱,不利于电荷的分离。然而,一旦晶格原子被杂原子取代,由于电负性的差异,晶体中会形成局部偶极子,并进一步诱导极化,从而促进内置电场的形成,实现电荷的高效分离。该课题组以传统的反铁磁材料NiO为例,采用熔盐法将高分散的铒(Er)原子引入到NiO晶胞(Er/NiO1-x),实现了NiO材料体相极化和内建电场的增强。通过密度泛函理论(DFT)模拟和实验发现掺杂Er原子引起局域晶格畸变,促进了NiO偶极子和极化的变化。开尔文探针力显微镜(KPFM)表明,与原始NiO相比,Er/NiO1-x的平均电势差得到了增强,并促进了光生电荷的有效分离。该研究为调控反铁磁材料内建电场以促进电荷分离提供了重要的参考。 
       
              图1.NiO和2Er/NiO1-x的理论模型:(a,c)NiO;(b,d) 2Er/NiO1-x;(e)理论偶极矩;(f) 2Er/NiO1-x的态密度
                              图;(g)NiO和2Er/NiO1-x的介电常数随温度的变化;(h)NiO和2Er/NiO1-x的磁滞回线 
       

      据悉,杨凯课题组近三年以江西理工大学为第一单位在Adv.Funct.Mater(IF = 18.8)、Appl.Catal.B Environ(IF = 19.5)、J.Hazard.Mater(IF = 10.58)、Inorg.ChemJ.Mater.Chem. CChin. J.CatalJ. Rare EarthsDyes PigmentsSustain. Energy Fuels(2篇)等国内外一流期刊发表高水平论文18篇,其中SCI一区论文7篇,影响因子总和达100,研究工作涵盖化学、材料科学、新能源及环境处理等领域。


                                                                                                                                          (图/杨凯 文/杨凯 编辑/张萍)

           

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